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        天然氣甲烷簇同位素測試

        1. 實驗設備

        美國Aerodyne紅外激光吸收光譜儀(TILDAS),采用兩個量子級聯激光器測定甲烷氣體樣品中12CH4、13CH4、12CH3D、13CH3D四種甲烷同位素分子的含量。下左圖上半部分為光譜系統,下半部分為電路控制部分。下右圖為與光譜系統連接的進樣系統。


        2. 實驗結果

        TILDAS配置了兩個連續波量子級聯激光器,分別在1331 cm-1和1169 cm-1波數直接測量氣體樣品中12CH4、13CH4和12CH3D、12CH4、13CH3D的吸收線(下圖),測定甲烷同位素分子的含量,獲得[13CH4]/[12CH4]、[12CH3D]/[12CH4]、[12CH3D]/[12CH4]的比值,用于同位素值的計算。


        我們對鄂爾多斯盆地天然氣中甲烷同位素分子進行了簇同位素測試,所測氣體樣品[13CH4]/[ 12CH4]、[12CH3D]/[12CH4]、[13CH3D]/[12CH4]的比值如下:
        R1 = [13CH4]/[ 12CH4] = 0.010789
        R2 = [12CH3D]/[12CH4] = 0.00012757
        R3 = [13CH3D]/[12CH4] = 5.60843*10-6

        Δ13CH3D值由以下公式計算:


        R* = [13CH3D]/[12CH4]*,表示所有同位素中同位素隨機分布的預期比率。
        R* = (6×R22)+(4×R1×R2) = 5.60306*10-6

        以上數據再校準到實驗室標準(Stopler et al., 2014),得樣品的Δ13CH3D值為3.94‰。

        根據Webb & Miller III(2014)公式:

        計算得甲烷生成溫度約為102℃。


        3. 參考文獻

        Ono, S., Wang, D.T., Gruen, D.S., Sherwood, Lollar B., Zahniser, M., McManus, B.J., Nelson, D.D., 2014. Measurement of a doubly-substituted methane isotopologue, 13CH3D, by Tunable Infrared Laser Direct Absorption Spectroscopy. Analytical Chemistry 86, 6487–6494.

        Stolper, D., Sessions, A., Ferreira, A., Santos, Neto E., Schimmelmann, A., Shusta, S., Valentine, D., Eiler, J., 2014. Combined 13C–D and D-D clumping in methane: methods and preliminary results. Geochimica Et Cosmochimica Acta 126, 169–191.

        Douglas, P., Stolper, D., Eiler, J., Sessions, A., Bishop, A., Lawson, M., Shuai, Y., Valentine, D., Fiebig, J., Luhrmann, A., Etiope, G., Schoel, M., Kitchen, N., 2017. Clumped isotopes in methane: progress and potential for a new isotopic tracer. Org. Geochem. 113, 262-282.

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